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南昌大学冯刚&张荣斌:静电纺丝制备NiNPs@CeO2NF催化剂用于高效CO2甲烷化

 
发布日期:2022-07-26     来源:永康乐业
 

DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121715

 

CO2甲烷化性能与氧空位有着重要的关系,因此氧空位活化的基本认知非常重要。在此,研究者采用浸渍和静电纺丝方法制备一系列Ni基CeO2催化剂,从中间体的动态分析和氧空位的相关性方面研究CO2甲烷化性能的变化。共静电纺丝法制备的NiNPs@CeO2NF催化剂表现出优异的催化性能,在250℃和300℃低温下CO2转化率分别为50.6%和82.3%,在400高温下具有60h的优异稳定性。所获得的催化性能可归因于受限的环境以及Ni纳米粒子与CeO2纳米纤维之间的协同效应。此外,原位拉曼证实了纳米纤维可以形成更多的活性氧空位并很好地吸附CO2。原位DRIFTS分析表明,单齿和桥联齿甲酸酯是CO2甲烷化的关键中间体。

 

 

1.NiNPs@CeO2NF催化剂制备示意图。


 

2.结构和织构表征结果:Ni-Ce催化剂的XRDa、拉曼bN2吸附-解吸等温线图c和孔径分布d


 

3.Ni纳米粒子XRDaTEMb,cHR-TEMd图像NiNPs@CeO2NF催化剂TEMe,fSTEMg和相应的EDX映射h,i,j


 

4.催化剂的H2-TPRaCO2-TPDb曲线。


 

5.催化剂Ce3daO1sbNi2pcXPS光谱,从上到下:1Ni/CeO2,(2NiNPs/CeO2,(3Ni/CeO2NF,(4NiNPs/CeO2NF和5NiNPs@CeO2NF。


 

6.Ni-Ce催化剂对CO2甲烷化的催化结果:225-425范围内催化剂的CO2转化率a、甲烷选择性bCH4产率c。废NiNPs@CeO2NF催化剂在400下的稳定性测试dSEMeTEMf图像。


 

7.催化机理结果:200至400℃的原位DRIFTSa,图7a1320至1630cm-1的放大部分b100至500的原位拉曼光谱c,以及NiNPs@CeO2NF催化剂用于CO2甲烷化的潜在反应途径d

 
 
 

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